Det var i Federico Fellinis "Det ljuva livet" mot Anita Ekberg som Anouk Aimée fick sitt genombrott på vita duken 1960. Med Fellini gjorde hon några år senare även filmen "8 1/2" och däremellan "Lola", som också blev en succé, i regi av Jacques Demy.
Hennes mest långvariga roll var som Anne i "En man och en kvinna" av regissören Claude Lelouch från 1966. En rollfigur hon skulle återvända till i 53 år. Filmen fick stora jurypriset i Cannes och en Oscar för bästa icke engelskspråkiga film.
Anouk Aimée spelade rollfiguren igen 1986 i uppföljaren "En man och en kvinna: 20 år senare" och återigen i "Livets bästa år", 2019. I varje film mot den franske skådespelaren Jean-Louis Trintignant. Den sista filmen i trilogin visades på filmfestivalen i Cannes och blev Anouk Aimées sista roll.
Anouk Aimée debuterade på film redan som 14-åring och var främst aktiv i hemlandet och i övriga Europa. En av de sista insatserna gjorde hon 1994 i Robert Altmans modesatir "Prêt-a-porter".